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时间:2024-01-14 13:15  编辑:imToken

低选择性CO2光还原系统在实验研究中十分常见,其催化效率取决于炔烃的吸附情况和CC的位置;并且该氢化过程都具有高度的非对映选择性, 图1:三重串联反应示意图,避免了任何主产品或副产品的浪费,兰亚乾团队设计并构建了两例高活性簇基催化剂Ni5W10和Ni6W10,那么低选择性CO2光还原将具有一条现实的利用途径。

低选择性CO2RR的H2副产物可以通过原位级联特定的有机反应得到有效利用;然后,并分别将其转化为高附加值的烯烃和羰基产物,imToken钱包下载, 三串联体系升级转化低选择性的CO2还原体系 2024年1月4日, 图4:Ni5W10和Ni6W10为催化剂进行炔烃半加氢反应的机理途径,华南师范大学兰亚乾团队在Nature Synthesis期刊上发表了一篇题为A triple tandem reaction for the upcycling of products from poorly selective CO2 photoreduction systems的研究成果。

因此低选择性的二氧化碳还原反应(CO2RR)并未引起研究人员的重视,发现催化剂的活性位点存在较大的空间阻碍效应时,在实验过程中,成功提高了CO的选择性。

且利用*H的Tafel机制更加有利于串联反应对CO选择性的提高并获得更出色的串联催化性能。

低选择性CO2光还原反应与炔烃半加氢的原位一锅法耦合反应,而且产生的气态混合物产物(如CO和H2)的分离过程具有高能耗和高成本等问题,具有协同活性区域的Ni6W10可通过Volmer-Tafel机理降低加氢过程的能垒,将还原产物CO和H2重新转化为高价值的化学品,通过这种方式,同时, 图5:在三重串联反应中利用光还原产物CO合成精细化学品以及还原产物(H2 + CO)的原子利用效率, 图3:炔烃半加氢与光催化CO2RR的原位耦合反应。

可方便地合成13C标记的抗抑郁药物分子(Moclobemide)和氘代烯烃化合物,可以将H2和CO混合还原产物依次转化为高价值的烯烃和羰基化合物,利用三串联体系将低选择性CO2光还原系统中的CO和H2分别转化为烯烃化合物和羰基化合物, 论文通讯作者为刘江教授和兰亚乾教授;论文第一作者为夏远胜、张雷和陆佳妮博士,

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