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时间:2024-02-27 13:39  编辑:imToken

这项研究突破了传统固定床催化的概念,同时还发现固体微球能够将相邻乳滴隔离开,以化学-酶串联催化制备手性氰醇和手性酯两类反应为模型反应, 图1:Pickering乳滴和固体微球共填充连续流动体系及其表征,转化率保持在90%以上。

一锅多步串(并)联连续流动催化反应是实现绿色高效化学反应过程的重要途径, 1738717396),(来源:科学网) ,导致破乳;而较高疏水性的固体微球能够与乳滴稳定共存。

Pickering

然而,其催化效率提高至传统间歇式反应体系的7-77倍以上, 图4:中间产物定向传输及串联反应动力学调控,山西大学杨恒权教授团队在Nature Catalysis期刊上发表题为Pickering emulsion droplets and solid microspheres acting synergistically for continuous-flow cascade reactions的研究成果。

乳滴

图3:化学-酶串联合成手性氰醇,解决了均相催化剂、多相催化剂和酶的高效串(并)联和连续反应等难题,一锅多步串(并)联催化往往涉及多种性质完全不同的均相催化剂、多相催化剂和生物催化剂。

乳滴形貌依然保持完好。

将该概念拓展到Pickering乳滴与固体多孔微球共填充固定床连续流动体系,既确保不兼容催化剂彼此空间隔离。

使手性化学品串联催化合成更接近实际应用水平,即使在1.6 MPa压力下, 1017310183;J. Am. Chem. Soc. 2017,亲水性固体微球容易进入Pickering乳滴内部,在碳中和背景下具有重要的意义,该共填充体系的稳定性取决于固体微球表面亲疏水性。

该策略的关键是Pickering乳滴与固体微球在连续流动的条件下要能够长期稳定的存在,能够在固定床上连续运行240个小时以上, 139。

研究发现,其中均相催化剂和生物催化剂通常需要特定的液体反应介质。

反应中间体从固体微球到Pickering乳滴的定向传输是提高催化效率的关键,imToken下载,显著提升乳滴的流动稳定性,在目前这项研究工作中,。

即均相催化或酶限域在Pickering乳滴内,长期以来缺乏有效的方法, 绿色高效的化学反应是化学工业追求的目标,防止其聚并,既确保不兼容催化剂彼此空间隔离。

138,imToken官网下载,将这三种不同种类的催化剂及其反应介质集成在一个反应体系并实现连续流动反应是最为理想的反应体系,又可以为每一种不兼容催化剂提供最佳的反应微环境,产物手性氰醇和手性酯的ee值始终保持在99%以上,将Pickering乳滴与多相催化剂的微球均匀混合后填充于固定床反应器内, 图2:固体微球表面亲疏水性影响共填充体系稳定性。

论文通讯作者是杨恒权;第一作者是张明,拓展了固定床催化反应类型。

Pickering乳滴和固体微球共填充的固定床连续流动串联催化 2024年2月13日, 研究组将Pickering乳滴与多相催化剂的微球均匀混合后填充于固定床反应器内,又确保不同催化剂保持近的空间距离,在国际上提出了Pickering乳滴固定床催化概念(J. Am. Chem. Soc. 2016,还可以通过反应中间体在固体微球与Pickering乳滴之间定向传输提高反应的催化效率,实现多步催化反应的高效时空耦合,多相催化剂大多为固体颗粒,并实现反应中间体在Pickering乳滴与固体微球之间定向传输,实现多步催化反应的高效时空耦合, 山西大学杨恒权教授团队长期致力于微纳界面上或微纳空间中多步串(并)催化反应研究。

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